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基于数值模拟的近场表面增强拉曼散射研究
资料类别
   文化课毕业论文(设计)
课程(专业)
  光学
关键词
  表面增强拉曼散射|金属纳米结构
适用年级
  研究生
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  普通会员
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文件格式

  word
文件大小
  1780K
发布时间
  2019-06-30 14:39:00
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发布人   kj008

 内容简介:
   基于数值模拟的近场表面增强拉曼散射研究,博士学位论文,共115页,69968字。
  摘要
  随着激光的发现、微弱信号探测技术的提高和计算机的应用,拉曼光谱检测技术在很多领域的应用都得到了迅猛的发展。而付立叶变换拉曼光谱技术、激光共振拉曼光谱技术、共焦拉曼显微光谱技术、高温拉曼光谱技术、固体光声拉曼光谱技术以及表面增强拉曼散射光谱技术的发展更是使得拉曼光谱探测技术的灵敏度、信噪比以及在一些特殊环境下的应用得到了显著的提高。其中,表面增强拉曼散射光谱检测技术作为一种最有效的增强拉曼检测信号的手段引起了人们极大的关注,高灵敏度使得这种检测技术在材料、化学、生物、医学等应用领域都具有不可替代的优势。
  本文围绕对表面增强拉曼散射中的关键问题—金属纳米结构在电磁场激励下的近场增强效应的数值模拟展开,旨在从理论认识表面增强拉曼散射现象中的电磁增强效应,同时也为实验中能够获得更为显著的表面增强拉曼散射效应提供理论依据。
  本论文内容主要分为四个部分:
  一、利用处理色散介质的时域有限差分(FDTD)方程来模拟金属纳米结构与电磁场的相互作用问题:将描述金属自由电子的模型—Drude模型引入金属介质中的Maxwell方程,得出金属色散介质中的时域有限差分方程;利用多层介质系统中的入射波设置方法—等效入射波法来解决近场散射中隐失波作为激励源的入射场设置问题。得出了完整的可以模拟具有任意形状的金属纳米结构与电磁场相互作用的时域有限差分方程,并在此基础上编写了程序,且对其有效性进行了验证。
  二、利用我们自己编写的程序对不同结构的金属纳米结构在不同激励下产生的近场增强分布进行了数值模拟。利用推导得出的金属中的时域有限差分方程—(FD)2TD模拟了单个三角形银粒子、双球形银粒子以及银球多粒子聚集体在平面波和隐失波激励下的近场增强分布,结合金属介质中的电子自由程、介电常数、等离子体频率等物理概念对不同的金属纳米结构在外部激励下产生的 “热点”处的近场增强因子与该结构的形状之间的依赖关系进行了解释,从而分析了金属纳米结构的表面增强拉曼散射效应中的电磁增强效应。
  数值模拟结果表明,金属纳米结构的光学属性、形状、大小、聚集程度以及粒子聚集体的排列方向与激励波的偏振方向之间的关系都直接影响着表面增强拉曼散射实验中样品拉曼信号的强度。在本文中我们还利用对双球形银粒子以及银球多粒子系统在平面波激励下产生的近场增强分布的数值模拟结果,对Nie等人在单分子拉曼信号探测实验中遇到的几个尚未解释清楚的现象进行了分析,也为实验中选择可以获得更大的局域电场增强效应的金属纳米结构提供了理论依据。
  三、进一步扩展表面增强拉曼散射技术在很多领域的应用,特别是实现单分子的表面增强拉曼散射检测技术的关键就是超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池的设计。不同方向排列的双球形银粒子在隐失波和平面波激励下产生的近场增强分布为吴老师设计的超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池提供了模拟研究,在这个思路的指引下我们对由双层银膜和位于其间的双球形粒子组成的样品池的模型在隐失波和平面波激励下所产生的近场增强效应进行了最佳条件的数值模拟研究。我们的数值模拟结果发现在这这种金属纳米结构中不仅可以产生常规的“热点”,而且由于电子回路的形成,还产生了一种非常规的“热点”,“热点”数目的增多可以在很大程度上提高拉曼探测信号的灵敏度。在文中我们还通过对样品池模型中的几个关键参数进行变化模拟,进行了优化设计。该样品池的制作和实验验证也在本课题组中基本完成,但还存在一些问题,在本文中我们也提出了相应解决办法。我们还提出将这种方法应用在蛋白质组分析,在蛋白质组中指认低丰度蛋白质,研究蛋白质分子之间结构关系和功能等方面,并申报了国家专利。
  四、金属表面增强拉曼散射效应的另一个重要的应用就是镀金属膜的探针尖,其尖端的局域场增强效应使得纳米光纤探针在很多领域中得到了广泛的应用,如超高密度光存储、表面修复、多光子分子的荧光光谱仪以及实现光镊的纳米分辨等,但都存在一个关键技术问题,那就是在光纤探针尖端必须能够得到足够的场增强。本文对镀金属膜的全反射四面锥型光探针尖在底部照射方式下产生的近场增强分布进行了数值模拟,结果表明:这种形状的光纤探针在其尖端不仅能获得纳米尺度的聚焦光斑,且光斑的强度也得到了显著的增强。
  在文章的最后初步讨论了一种更为有效的模拟不规则形状的物体与电磁场之间的相互作用的数值计算方法—有限单元法(Finite Element Method, FEM)。FEM的单元自适应不均匀网格划分的独特优势使得其成为今后研究不规则形状金属纳米结构的比较最有效的一种数值模拟方法。
  关键词:表面增强拉曼散射;金属纳米结构;热点;时域有限差分法
 
  目 录
  摘 要 I
  Abstract III
  引 言 1
  1 拉曼光谱的发展历史 3
  1.1 拉曼光谱的发现、原理和应用 3
  1.2 拉曼光谱的发展 5
  1.2.1 付立叶变换拉曼光谱技术 5
  1.2.2 激光共振拉曼光谱技术 6
  1.2.3 共焦显微拉曼光谱技术 6
  1.2.4 高温拉曼光谱技术 6
  1.2.5 光声拉曼光谱技术 7
  1.2.6 表面增强拉曼光谱技术 7
  1.3 表面增强拉曼散射 8
  1.3.1 表面增强拉曼散射的发现、现象及其特征 8
  1.3.2 表面增强拉曼散射理论研究进展 10
  1.3.3 表面增强拉曼散射的应用 15
  1.4 学位论文的主要内容 17
  2 近场表面增强拉曼散射中的数值计算方法—时域有限差分法 19
  2.1 时域有限差分法的基本思想 21
  2.1.1 Yee氏网格 21
  2.1.2 Maxwell方程的差分形式 21
  2.2 数值稳定性问题 24
  2.3 数值色散问题 25
  2.4 吸收边界条件 25
  2.4.1 二阶Mur吸收边界 26
  2.4.2 PML边界条件 27
  2.5 散射场计算方法 31
  2.5.1 总场和散射场方法 31
  2.5.2 分离场公式 32
  2.6 入射场的设置 33
  2.6.1 入射平面波的一般设置 33
  2.6.2 多层系统中入射波的设置 34
  2.7 色散介质中的时域有限差分方程——(FD)2TD 37
  2.7.1 金属介质中的(FD)2TD差分方程 38
  2.7.2 程序有效性的验证及对球形银粒子聚集体的模拟 40
  3 金属纳米粒子的光学特性 45
  3.1 金属光学常数的经典理论——Drude模型 45
  3.2 金属纳米粒子表面等离子体激元共振效应 47
  3.2.1 表面等离子体激元 47
  3.2.2球形粒子的等离子体激元共振 49
  3.3 三角形片状银粒子的近场增强效应 51
  3.4 双球形银粒子结构的近场增强效应 53
  3.5 三维多粒子系统的近场增强效应 55
  3.6 对Nie等人单分子拉曼信号检测实验中存在问题的解释 57
  3.7 本章小结 58
  4 超高灵敏的近场表面增强拉曼散射样品池 59
  4. 1 生物单分子检测技术 59
  4. 2超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池设计的理论基础 60
  4.2.1 银膜—双银球粒子结构的近场增强效应及非常规“热点”的发现 60
  4.2.2 超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池模型的数值模拟及参数优化 63
  4.2.3 近场表面增强拉曼散射显微镜示意图 65
  4.3 超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池 67
  4.3.1 超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池的制作 67
  4.3.2 超高灵敏近场表面增强拉曼散射样品池的功效 69
  4.4 近场表面增强拉曼分子指纹谱分析方法 70
  4.5 本章小结 73
  5镀金属膜四面锥尖纳米光纤探针结构的数值模拟………………………………………74
  5.1 光纤探针的发展 74
  5.2 镀金属膜光纤探针的数值模拟 75
  5.2.1 不同类型光纤探针尖的近场光强分布 75
  5.2.2 镀金属膜四面锥型探针尖尖端近场分布的数值模拟 76
  5.3 有限单元法在光纤探针尖结构设计中的应用 81
  5.3.1 电磁场中的有限单元法的基本思想 81
  5.3.2 有限单元法的单元网格 83
  5.4 本章小结 85
  6 结论与展望 86
  6.1 本文总结 86
  6.2问题及后续工作 88
  6.3 创新点摘要 88
  参考文献………….89
  攻读博士学位期间发表学术论文情况 103
  致谢 104
  大连理工大学学位论文版权使用授权书 105

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